通讯作者:张联齐/宋大卫/马月
第一作者:王苏
通讯单位:天津理工大学
【工作简介】
本文开发了一种异质双层固态聚合物电解质(DSPE),并阐明其在室温下的工作机理。通过分子动力学(MD)模拟提出了丁二腈(SN)与锂盐之间的分子间相互作用形成的[SN···Li+]溶剂化结构。密度泛函理论(DFT)联合系统的傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振(NMR)进一步证明SN与聚合物之间的强相互作用,结合[SN···Li+]溶剂化鞘结构,聚合物···[SN···Li+]体系形成并构建了快速的锂离子传输通道,为锂离子在室温下通过聚合物链段传输提供动力。该电解质匹配高电压LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2正极表现出优异的长循环性能,同时与锂负极的界面稳定,Li/Li对称电池室温下极化1000小时后呈现极小的过电位。此外,得益于SN的不可燃性,DSPE表现出前所未有的安全性能,这为开发高性能固态聚合物电解质提供了新思路。相关研究成果以“Li-ion transfer mechanism of ambient-temperature solid polymer electrolyte towards lithium metal battery”为题发表在国际期刊Advanced Energy Materials上。
【主要内容】
图1. (a) 通过MD模拟得到的SN和Li+的快照;(b) 锂盐与SN的径向分布函数(g(r),实线)和配位数(n(r),虚线)计算;(c) SN、PEO、PEO-SN和(d) SN、PPC、PPC-SN的优化几何构型和静电势;(e) PEO-SN和PPC-SN的结合能。
本文开发了一种异质双层固态聚合物电解质(DSPE),以探究固态聚合物电解质在室温下的工作机理。鉴于LiTFSI的高导电性但对正极铝集流体的腐蚀作用以及LiDFOB的优异正极兼容性。在制备的DSPE时,SN-PPC-LiDFOB(DSPE-Ⅰ)与正极接触,PEO-Li7La3Zr2O12-LiTFSI复合电解质(DSPE-Ⅱ)靠近锂负极一侧。根据分子动力学模拟计算,SN和锂盐(LiDFOB)之间的分子间相互作用在室温下形成[SN···Li+]的特定溶剂化鞘结构。根据计算的径向分布函数表明Li+与SN的作用主要发生在SN的N原子上。为了定量获得SN和Li+的配位作用,进一步进行DFT计算,结果表明SN与Li+优先配位,这有利于锂盐的解离和室温下更多Li+的快速释放。静电势(ESP)结果显示出PPC比PEO更高的电负性,意味着PPC和SN之间的配位比PEO更强。与此同时,PPC···SN的结合能高于PEO···SN,可以保护锂负极免受SN的侵蚀。这些结果表明,聚合物···[SN···Li+]体系形成,并为锂离子通过聚合物链转移提供了潜力,建立了室温下连续的Li+迁移路径。
图2. (a) SN、LiDFOB、SN-LiDFOB;(b) PPC、SN-LiDFOB、PPC-SN-LiDFOB;(c) PEO、SN-LiDFOB、PEO-SN-LiDFOB的FTIR光谱和细节放大图。
图3. SN和SN-LiDFOB的(a)13C NMR和(b)1H NMR光谱;PPC和PPC-SN-LiDFOB的(c)13C NMR和(d) 1H NMR 光谱;PEO和PEO-SN-LiDFOB的(e)13C NMR和(f)1H NMR光谱;(g) DSPE-I、(h) DSPE-II和(i) DSPE的Nyquist曲线。
通过FTIR和NMR系统地研究了PPC/PEO聚合物基体与溶剂化SN-LiDFOB配合物之间的相互作用。阐明了[SN···Li+]溶剂化结构与PPC/PEO的C=O基团/C-C链之间存在强烈的相互作用,进一步印证Li+通过PPC/PEO链段快速转移。
图4. 室温下DSPE-Ⅰ、DSPE-Ⅱ和DSPE的结构示意图。
固态聚合物电解质在室温下的工作机制如图4所示,在DSPE-Ⅰ层中形成[SN···Li+]溶剂化结构并与PPC相互作用,形成了聚合物···[SN···Li+]体系,为锂离子沿聚合物链转移提供了潜力。然而,锂负极很容易受SN组分的影响而导致严重的腐蚀反应和锂枝晶的不可控生长。对于DSPE-Ⅱ,PEO的高结晶度和缓慢的聚合物链段运动阻碍了锂离子在室温下的传输。在构建双层DSPE后,PEO···[SN···Li+]的相互作用极大地优化了锂离子迁移路径,提高了室温运行能力。
图5. (a) DSPE的电子电导率;(b) 25至115℃的SS/DSPE/SS对称电池温度依赖性曲线;(c) 25℃时DSPE的LSV曲线;(d) Li/DSPE/Li对称电池的迁移数;(e) Li/DSPE/Li对称电池在不同老化时间下的Nyquist曲线;(f) Li/DSPE/Li对称电池的临界电流密度;(g) Li/DSPE/Li对称电池不同电流密度下的极化曲线。
基于聚合物基体和SN溶剂化结构之间的综合相互作用,DSPE表现出优异的电化学性能。PPC···[SN···Li+]和PEO···[SN···Li+]的相互作用引入了连续的Li+传输路径,从而获得了高的锂离子迁移数。Li/Li恒电流极化测试了DSPE和锂负极之间的动态电化学稳定性和界面稳定性,表现为充放电循环1000小时后保持55 mV的低过电压和超越报道值的临界电流密度(>1.3 mA cm−2),印证了锂离子传输路径的连续性和与锂负极的良好界面兼容性。
图6. LFP/DSPE/Li电池的 (a) 循环性能,(b) 不同循环后的充/放电曲线,以及(c)倍率性能。NCM622/DSPE/Li电池的(d) 倍率性能和(e) 循环性能。LFP/DSPE/石墨软包电池的(f) 电压测试和在(g) 弯折、(h) 锤击和(i) 剪切下的LED灯供电测试。
组装LFP/Li和NCM622/Li固态锂金属电池评估DSPE的电化学性能。LFP/Li电池在室温下200次循环后容量保持率为96%。匹配高电压NCM622正极具有188.6 mA h g−1的高的放电比容量。组装LFP/DSPE/石墨软包电池对灵活性和安全性进行评估,结果表明DSPE具有超高的安全性,有望在未来广泛应用于环境温度可穿戴电子设备。
凭借系统的理论证明和优异的电化学性能,这项工作将丰富对固态聚合物电解质在室温下离子传输机制的基本理解。更重要的是,将促进具有室温可操作性和高安全性的固态聚合物电解质的设计。
审核编辑:刘清
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发表于 08-31 11:10
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本工作利用具有高时间分辨率、成像速度和灵敏度的受激拉曼散射(SRS)显微镜研究了固体聚合物电解质(SPE)与电极的相互作用。结果表明,浓差极化并没有促进晶须的生成,而是降低了锂/电解质界面的盐浓度,使单相PEO电解质转变为两相PEO电解质。
发表于 09-06 10:39
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固体聚合物电解质(SPEs)在固态锂电池中有着广阔的应用前景,但目前广泛应用的PEO基聚合物电解质室温离子电导率和机械性能较差,电极/电解质界面反应不受控制,限制了其整体电化学性能。
发表于 09-28 09:46
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固态电解质材料主要包括三种类型:无机固态电解质、聚合物固态电解质、复合固态电解质。
发表于 10-09 09:14
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聚(环氧乙烷)基全固态聚合物电解质(PEO-ASPEs)凭借其自身具有较低的玻璃化转变温度和较好的锂(钠)盐溶解的能力,因此被广泛认为是实现下一代全固态锂(钠)金属电池产业化的最有前途的聚合物电解质材料。
发表于 10-18 15:45
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传统的线性聚环氧乙烷基全固态聚合物电解质在室温下结晶度高而离子电导率低,为了提高离子电导率往往通过降低聚合物的分子量,但是其机械强度会随之降低,无法抑制锂枝晶的生长甚至引起热失控等问题
发表于 11-10 11:01
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在基于固体聚合物电解质(SPE)的锂金属电池中,双离子在电池中的不均匀迁移导致了巨大的浓差极化,并降低了循环过程中的界面稳定性。
发表于 11-16 09:10
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固态锂金属电池(LMBs)有望解决锂枝晶问题,从而提高电池能量密度和安全性。其中,固体聚合物电解质具有成本低、无毒、重量轻等优点,适合大规模生产。
发表于 11-24 09:28
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通过将SnO2纳米线直接在集电极上制备和修饰制备图案电极,并使用LLZO/ PEO复合电解质组装成固态锂离子电池。根据电极内部微观结构的变化,系统地研究了对应电化学行为。研究者提出通过在图案之间形成
发表于 11-28 15:56
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固态电池与现今普遍使用的锂电池不同的是:固态电池使用固体电极和固体电解质。固态电池的核心是固态电解质,主要分为三种:聚合物、氧化物与硫化物。与传统锂电池具有不可燃、
发表于 11-30 09:14
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锂电池有什么不同? 1、原材料不同,锂离子电池的原材料为电解液,聚合物锂电池的原材料为电解质有高分子电解质和有机电解 液。 2、安全性方面不同,锂离子电池在高温高压的环境中简单爆破;聚合物锂电池选用铝塑膜做
发表于 12-01 15:15
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由此产生的不易燃聚合物电解质具有1.6 mS/cm的室温离子电导率和25°C-100°C的宽操作窗口。受益于其液体性质,该电解质可以与市面上的电极配对,而无需进一步的电池工程。
发表于 12-05 11:02
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电池中,随着摩尔浓度的增加而降低的过电位似乎是SEI形成后界面电荷转移电阻降低的结果。在电解质中,较大的锂离子迁移(tLi+)被认为是有利的,因为它延长了位于锂金属表面附近的电解质中的锂离子耗尽的时间。
发表于 12-06 09:53
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(添加剂)分:沽酸锂(LiCoO2)电池或锰酸锂(LiMn2O4),磷酸铁锂离子电池,一次性二氧化锰锂离子电池;另一分:锂离子LIB,聚合物PLB 1、锰酸锂离子电池 锰酸锂离子电池是指正极使用锰酸锂材料的电池
发表于 12-06 10:00
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研究表明该共混聚合物凝胶电解质在室温条件下具有较高的离子电导率(1.08×10-3 S cm-1)、较高离子迁移数(0.863)和较高的电化学氧化窗口(4.7 V)。在以磷酸铁锂为正极的电池中,电池在0.3C的倍率下,循环了250圈后仍保有92.8
发表于 12-16 14:09
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【研究背景】近年来,固态锂金属电池因其具有高能量密度、高安全性和长循环寿命而引起了广泛的关注。其中聚合物基固态电解质因具有良好的界面兼容性,被认为是易于实现实际应用的固态电解质。然而,聚合物固态
发表于 01-16 11:07
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全固态电池具有安全、能量密度高、适用于不同场合等优点,是最有发展前景的锂离子电池之一。硫化物固体电解质(SSE)因其良好的离子导电性和加工性而受到人们的欢迎。然而,由于SSE导体暴露在空气中
发表于 01-16 17:53
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高性能固态电解质通常包括无机陶瓷/玻璃电解质和有机聚合物电解质。由于无机电解质与电极之间界面接触差、界面电阻大等问题,聚合物基固体电解质(SPE)和聚合物-无机复合电解质因其具有更高的柔性、更好的界面接触和更易于大规模生
发表于 02-03 10:36
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对称电池的离子阻塞、电子导通电极材料- -般选用金、银、铂、钢、碳等。阻塞电极白身应致密以降低电阻,其与电解质表面应紧密接触以消除界面阻抗。对于聚合物薄膜,使用抛光硬质钢片;对于氧化物陶瓷片,蒸镀金、银、铂等惰性金属电极;对于硫化物电解质片,使
发表于 03-08 14:18
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基于无机固态电解质的金属电池因其能量密度和安全性的优势在电化学储能领域具有巨大应用潜力。
发表于 03-30 10:54
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近年来,“盐中聚合物”的概念备受关注。在传统的聚合物固态电解质中,锂盐所占比例低于主要的聚合物基体,可统称为“聚合物中盐”体系。
发表于 04-11 10:53
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什么是聚合物锂电池? 聚合物锂电池是一种使用聚合物电解质的锂离子电池。相比于传统的液态电解质,聚合物电解质具有更高的安全性、更长的寿命和更高的能量密度。由于这些优势,聚合物锂电池被广泛应用于移
发表于 04-11 12:01
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聚合物锂电池是一种以聚合物为电解质的锂离子电池。其基本原理是将锂离子在正极和负极之间通过电解质传输,从而产生电流。相对于传统的液态电解质电池,聚合物锂电池的电解质具有更好的化学稳定性和可塑性,
发表于 04-11 12:01
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由于使用锂(Li)金属作为负极的潜力,固态电池(SSB)吸引了越来越多研究者的兴趣。各种高性能固态电解质(SSE),包括聚合物、硫化物和氧化物的发现加速了SSB的发展。
发表于 04-13 10:38
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聚合物锂电池一般指聚合物锂离子电池,根据锂离子电池所用电解质材料的不同,锂离子电池分为液态锂离子电池和聚合物锂离子电池或塑料锂离子电池。你知道聚合物锂电池和锂电池区
发表于 04-14 11:18
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