高理论容量和独特的层状结构使MoS₂成为一种很有前途的锂离子电池负极材料。然而MoS₂层状结构的各向异性离子输运和其较差的本征导电性,导致差的离子传输能力。针对这些问题,本文提出由Co²⁺取代Mo⁴⁺在MoS₂层间原位构建层间静电排斥,其可打破层间范德华力的限制,制备单层MoS₂,从而建立各向同性的离子传输路径。同时,掺杂的Co原子改变了单层MoS₂的电子结构,从而提高其电导率。重要的是,掺杂的Co原子可以转化为Co纳米颗粒,从而产生空间电荷区以加速离子传输。因此,Co掺杂的单层MoS₂展示出了超快的锂离子传输特性。
本文亮点
1. 在高压气相下,首次利用有机离子液体在MoS₂层间原位构建了静电排斥,成功制备了Co掺杂单层MoS₂。
2. 掺杂的Co原子从根本上降低了单层MoS₂的带隙和锂离子扩散能垒,并且可以转化为超小的Co纳米颗粒(~2nm),在转化反应过程中产生强烈的表面电容效应。
3. 作为锂离子电池负极材料,Co掺杂单层MoS₂表现出超快的离子传输能力以及超高容量和出色的循环稳定性。
内容简介
高理论容量和独特的层状结构使MoS₂成为一种很有前途的锂离子电池负极材料。然而MoS₂层状结构的各向异性离子输运和其较差的本征导电性,导致不可接受的离子传输能力。针对这些问题,南方科技大学赵天寿院士和韩美胜副研究员等人提出由Co²⁺取代Mo⁴⁺在MoS₂层间原位构建层间静电排斥,通过调节Co²⁺掺杂量可以调控层间静电斥力大小,当其远大于层间范德华力时,可以获得单层MoS₂,从而建立各向同性的离子传输路径。同时,DFT模拟揭示了掺杂的Co原子改变了单层MoS₂的电子结构,从而提高其本征电导率,降低了锂离子扩散能垒,加速了锂离子传输速度。
重要的是,掺杂的Co原子可以转化为超细小的Co纳米颗粒,从而产生强烈的表面电容现象,从而加速锂离子传输。在半电池中,在0.1 A/g的电流密度下,其具有1661.6mAh/g的容量,在20A/g时容量仍高达1063.3mAh/g。在全电池中,在4C的电流密度下,其在11.5min的充电时间,能量密度可以高达136.2 Wh/kg,维持了76.6%的能量保持率,证明了其具有超快的锂离子传输特性。
图文导读
I Co掺杂单层MoS₂形成机制
本文使用四硫代钼酸铵、DMF和金属离子液体异辛酸钴作为前驱体,将其封装在密闭装置中加热,使前驱体热解,金属离子液体中的Co²⁺会原位取代MoS₂中Mo⁴⁺的位置,使形成的MoS₂带有负电荷,根据同种电荷相互排斥理论,在MoS₂层间会产生静电斥力,在静电斥力和前驱体热解产生的气态基团的共同作用下,单层MoS₂形成(图1a-d)。为了说明这一过程,进行了DFT模拟计算。从图1e-g可以看出,随着Co²⁺掺杂量的增加,MoS₂层间距会逐渐变大,当Co和Mo原子比为1:2时,层间距扩大到2.36nm,此时层间范德华力消失,单层MoS₂形成。从图1h-k可以看出,Co掺杂的单层MoS₂均匀分散到了N,O共掺杂的碳基底中。
图1. a-d单层MoS₂的形成机制,e-g DFT模拟计算结果,h-k TEM表征。
II Co掺杂单层MoS₂材料结构和成分分析
CoMoS₂/C-I为低Co掺杂量获得的样品,CoMoS₂/C-II为适中Co掺杂量获得的样品,CoMoS₂/C-III为高Co掺杂量获得的样品。从图2a可以看出,随着Co掺杂量增加,(002)逐渐消失,证实了单层MoS₂的形成,同时可以看到过量的Co掺杂除了单层MoS₂的形成,还获得了杂质相Co₃S₄,说明了适当的Co掺杂对获得纯单层MoS₂的重要性。图2b-h的Raman和XPS结果进一步证明了以上结果。图2i的TGA图可以看出,随着Co掺杂量的增加,碳含量逐渐增加,说明异辛酸钴中的碳链在高压气相的作用下更容易转化为碳材料,从而增加碳含量。
图2. a XRD, b Raman, XPS 图谱:c Mo 3d, d S 2p, e Co 2p, f C 1s, g N 1s, h O 1s, 和i TGA。
III Co掺杂单层MoS₂电化学性能表征
从图3a即首次充放电曲线可以看出,合成的CoMoS₂/C-II(单层MoS₂)样品充放电容量最高达到1512.9 mAh g⁻¹ 。图3b循环曲线显示CoMoS₂/C-II在100次循环后仍然保持了较高的容量1504.3 mAh g⁻¹,几乎与首次充放电容量持平,其性能与MoS₂/C and CoMoS₂/C-I类似。说明CoMoS₂/C-II经多次循环后仍能保持其电极完整性且体积膨胀较小。纯的MoS₂循环性能最差,主要是由于缺乏单层结构和N,O掺杂的碳基体。从图3d看到CoMoS₂/C-II其电荷转移电阻最小,使其比其他样品具有较高的Li⁺传输速率,使其在20 A g⁻¹的电流密度下,容量高达1063.6 mAh/g(图3c)。此外,图3f-h分别为CoMoS₂/C-II样品在0.1A/g,1A/g和5A/g的循环稳定性曲线,可以看出,其具有非常好的循环稳定性。CoMoS₂/C-II无论在容量、倍率性能和稳定性方面都高于之前报道的MoS₂基负极材料(图3i)。
图3. a 充放电曲线,b 循环曲线,c倍率曲线,d EIS曲线,e 单层MoS₂充放电曲线, f 单层MoS₂ 0.1 A/g循环曲线, g 单层MoS₂ 1 A/g循环曲线,h 单层MoS₂ 5 A/g循环曲线,i 性能对比。
IV Co掺杂单层MoS₂转化反应机制
图4a,b可以看到放电到0.01V时Co掺杂MoS₂的层状结构彻底消失,转化为了大量的晶体纳米颗粒,颗粒尺寸约为2nm,图4c的衍射结果可以看到,纳米颗粒为Co,Mo和Li₂S。图4d可以看到在放电到0.01V时,Mo3d的峰向低结合能的方向移动,228.3 eV代表了Mo纳米颗粒的形成,在充电到3V时,Mo3d峰进一步向低结合能方向移动,说明了在其表面空间电荷区的形成。图4e,可以看到在放电到0.01V时,Co2p的峰向低结合能的方向移动,777.8eV代表了Co纳米颗粒的形成,在充电到3V时,Co2p峰进一步向低结合能方向移动,说明了在其表面空间电荷区的形成。为了说明空间电荷区的形成,电极在不同充电状态的磁滞回线是被测试的(图4f)。从图4f可以看出,原始电极的磁化强度基本为0,而在首次放电到0.01V后,电极磁化强度迅速增加,主要是由于磁性Mo和Co纳米颗粒的形成,在充电到3V后,电极磁化强度进一步增加,说明Mo和Co表面形成了空间电荷区。
图4. a,b Co掺杂单层MoS₂电极放电到0.01V时TEM照片,c SAED,d Mo 3d的XPS谱,e Co 2p的XPS谱, f 电极在不同循环圈数电极的磁滞回线。
V Co掺杂单层MoS₂全电池性能
本文选择磷酸铁锂做正极,Co掺杂单层MoS₂材料为负极,组装全电池,在组装之前,Co掺杂单层MoS₂材料在半电池中先预循环三圈,以提高全电池首次库伦效率。从图5a,b可以看出,在0.1 C循环100圈后,容量高达164.4 mAh/g,容量保持率为95.1%。在1 C循环200圈后,容量仍高达133.9mAh/g,容量保持率90.2%(图5c)。此外,其表现了突出的快速充电能力,在4C时容量可达131.8mAh/g,保持0.1C所获得容量的80.2%(图5d,e),对应的能量密度为136.2Wh/kg,保持0.1C能量密度的76.6%(图5f)。在4C电流密度下,循环500圈,容量保持率高达80.2%,足以说明其具有快速充电能力的同时,还具备突出的稳定性(图5g)。组装的一个扣式电池可以点亮59个LED灯,且点亮时间可持续2小时,说明了其具有良好的应用前景。
图5:a 0.1 C充放电曲线,b 0.1 C循环曲线, c 1 C循环曲线, d,e 倍率性能, f充电时间和能量密度关系,g 4C循环性能,h LED灯驱动演示。
VI DFT模拟计算
为了说明Co掺杂对单层MoS₂锂离子扩散能垒和电子结构的影响,进行了DFT模拟。从图6a-c可以看到,Co掺杂后极大降低了单层MoS₂的锂离子扩散能垒,从图6d可以看出,Co掺杂后将单层MoS₂的带隙从1.3eV降低到了0eV,即Co掺杂后将单层MoS₂的半导体特性改为了金属性,可以极大促进电子的转移。图6e可以看到单层MoS₂具有各向同性的锂离子存储行为,而多层MoS₂具有各向异性的锂离子存储行为,锂离子需绕道到层间进行存储(图6f),这必将增加锂离子扩散能垒,正如图6g计算的那样,多层层间传输锂离子扩散能垒要高于单层。即本文获得的Co掺杂单层MoS₂与碳的复合材料具有开放性的锂离子存储行为(图6h),且转化反应形成了大量的Mo和Co纳米颗粒,在其表面可以建立强烈的空间电荷区,从而加速锂离子传输速率和增加锂离子存储数量(图6i),从而极大地增加倍率性能和容量。
图6. a 纯单层MoS₂锂离子扩散模型,b Co掺杂单层MoS₂锂离子扩散模型,c 扩散能垒,d DOS结果,e Co掺杂单层MoS₂锂离子扩散示意图,f Co掺杂多层MoS₂锂离子扩散示意图,g 多层MoS₂锂离子扩散模型,h 插入反应过程中锂离子扩散路径,i 转化反应锂离子存储示意图。
审核编辑:刘清
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锂离子电池是一种二次电池(充电电池),它主要依靠锂离子在两个电极之间往返嵌入和脱嵌来工作。随着新能源汽车等下游产业不断发展,锂离子电池的生产规模正在不断扩大。本文以钴酸锂为例,全面讲解锂离子电池的的原理、配方和工艺流程,锂电池的性能与测试、生产注意事项和设计原则。详情见附件。。。
发表于 04-07 19:46
详情见附件软包锂离子电池封装技术1、封装的意义和目的锂离子电池内部存在动态的电化学反应,其对水分、氧气较为敏感,电芯内部存在的有机溶剂,如电解液等遇水、氧气等会迅速与电解液中的锂盐反应生成大量的HF
发表于 04-19 15:05
锂离子电池中使用量最多的正极材料有哪几种?如何选择动力型锂离子电池的正极材料?
发表于 05-12 06:57
如何去提高锂离子电池硅基负极循环性能?
发表于 05-13 06:02
分享一款不错的可穿戴设备的无线锂离子充电器解决方案
发表于 06-17 09:57
锂离子蓄电池管理系统是由哪些部分组成的?怎样去设计锂离子蓄电池管理系统的硬件部分呢?怎样去设计锂离子蓄电池管理系统的软件部分呢?
发表于 11-04 06:52
我在淘宝上买了一个锂离子电池充电器和四节1.5V锂离子电池。收到货以后,我测了一下电池电压,大概1.51V左右,也有1.52V的。然后我充电,充满以后又测了一下,都是1.52V,是不是1.5V锂离子电池充满最高就是1.52V呀?谢谢!
发表于 02-04 15:41
锂离子电池热耦合SP_模型及其参数化简_吕超
发表于 01-08 14:36
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锂离子电池充电器的设计与实现
发表于 01-17 19:47
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MOS管为什么会被静电击穿?静电击穿是指击穿MOS管G极的那层绝缘层吗?击穿就一定短路了吗?JFET管静电击穿又是怎么回事?
发表于 01-23 06:55
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三维CT层间图像超分辨率重建与修复综述
发表于 06-27 10:56
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如何在锂离子电池设计中实现运输节电模式
发表于 11-01 08:25
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锂离子电池安全特性是如何实现的?
为了确保锂离子电池安全可靠的使用,专家们进行了非常严格、周密的电池安全设计,以达到电池安全考核指标。
发表于 11-04 14:23
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锂离子电池充放电速度是由锂离子在电极中的传输和脱嵌速度来决定,石墨烯具有优异的电子和离子传导性能及特殊的二维单原子层结构,可在电极材料颗粒间构成三维电子和离子传输网络结构,石墨烯材料如果能
发表于 10-23 08:43
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较强的场合难于泄放电荷,容易引起静电击穿。静电击穿有两种方式:一是电压型,即栅极的薄氧化层发生击穿,形成针孔,使栅极和源极间短路,或者使栅极和漏极间短路;二是功率型,即金属化薄膜铝条被熔断,造成栅极开路或者是源极开路。JFET管和MOS管一样,有很高的输入电阻,只是MO
发表于 01-08 10:13
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背景技术传统的双电层电容器(EDLC)是一种公认的能量解决方案,在自放电特性,能量密度,可靠性,寿命和热设计方面存在许多明显的缺点。 Taiyo Yuden锂离子电容器克服了这些问题,是EDLC的有效替代品。锂离子电容器是混合电容器,具有EDLC和锂离子二次电池(LIB)的最佳特性。
发表于 03-19 08:08
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MOS管为什么会被静电击穿?静电击穿是指击穿MOS管G极的那层绝缘层吗?击穿就一定短路了吗?JFET管静电击穿又是怎么回事?
发表于 09-28 18:14
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: 一是电压型,即栅极的薄氧化层发生击穿,形成针孔,使栅极和源极间短路,或者使栅极和漏极间短路; 二是功率型,即金属化薄膜铝条被熔断,造成栅极开路或者是源极开路。 静电的基本物理特征为: 1)有吸引或排斥的力量; 2)有电场存在,与
发表于 07-21 09:14
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提高充电电压可以充分发挥正极材料的容量。然而,高压充电往往带来重大的安全威胁。过充时由于锂离子脱出而导致的阴离子的静电排斥,诱发了尖晶石或岩盐相的相变,阻碍了锂离子的重新插入,从而导致永久性容量衰减。
发表于 09-16 11:07
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磷酸铁锂具有橄榄石结构,晶体架构由结构稳定的聚阴离子的磷氧四面体构成,但磷氧四面体仅能构建一维锂离子传输通道,导致锂离子扩散速度较慢。
发表于 09-21 17:11
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构建合适的导电网络异质结构能够缓解以上问题。这是因为异质结构的内生电场可以作为电荷转移力,有效促进电子的转移。金属性质的1T-MoS2具有大的层间距和高的导电性,是水系锌离子电池正极材料的理想候选者。
发表于 11-30 11:27
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由于工作中一直都有接触到锂离子电池的应用,也遇到过相关的电池问题,所以本文打算在阅读参考相关技术文档的基础上,总结一下锂离子电池电量计常见的一些实现方法原理,以加深对电池的理解。
发表于 01-19 16:42
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锂离子电池(LIBs)在电化学储能系统中广泛应用,电池中自发形成的钝化层,即电极和电解质之间的固体电解质界面(SEI),对锂离子电池的性能和耐用性至关重要。
发表于 01-16 09:20
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通过初始放电产物S与聚合物液体正极添加剂PHDI的原位化学反应,制备了一种LiPS排斥固化CEI。新型CEI通过静电斥力有效抑制LiPS溶解和穿梭。界面在微米尺度上相互连接形成三维多孔结构,使得锂离子的顺利输运有助于避免S的局部失活。
发表于 01-16 10:53
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锂离子电容器与锂离子电池、超级电容器三者的区别
锂离子电容器作为一种新型的储能器件,具有功率密度高、静电容量高和循环寿命比较长的优点,有望在新能源汽车、太阳能、风能等领域得到广泛
发表于 05-27 09:49
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软包锂离子电池和圆柱形锂离子电池比较?一、软包锂离子电池软包锂离子电池是液态锂离子电池套上一层聚合物外壳,与其他电池的不同之处在于软包装材料(铝塑复合膜),这也是软包锂离子电池中最关键、技术难度高
发表于 08-02 09:24
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